Miami Üniversitesi’nden 2013 yılında mezun olan Larkin, 2013 NBA Draft organizasyonunda Atlanta Hawks tarafından 1. tur 18. sıradan seçildi. Hakları Dallas Mavericks’e verilen Larkin, NBA’deki ilk sezonuna Dallas’ta adım attı. Sezonu NBDL’in Texas Legends takımında tamamlayan Amerikalı oyuncu, 2014-15 sezonunda New York Knicks, 2015-16 sezonunda ise Brooklyn Nets takımında görev yaptı. 2016-17 sezonunda ise ilk yurt dışı deneyimi için İspanya’nın Baskonia Vitoria Gasteiz takımının yolunu tutan Larkin, geçtiğimiz sezon ise NBA’e geri döndü ve Boston Celtics forması giydi.

2013 yılında Atlantic Coast Konferansı’nın en iyi beşine ve en iyi savunmacı beşine adını yazdıran Shane Larkin, aynı zamanda konferansta “Yılın Oyuncusu” seçildi. Larkin, 2017’de İspanya Ligi’nin en iyi ikinci beşinde yer aldı. Larkin, 2018-19 sezonu başında Anadolu Efes forması ile Cumhurbaşkanlığı Kupası sevinci yaşadı.

Geçtiğimiz sezon NBA’de Boston Celtics ile 65 maça çıkan Shane Larkin, 14,3 dakika ortalama süre alarak maç başına 4,2 sayı, 1,6 ribaunt ve 1,8 asist ortalamaları ile mücadele etti.